2011年日本3.11大地震导致的以福岛地区为主的放射性污染，使得大面积土壤与农作物、树木、废弃物生物质被放射性元素Cs所污染。如此巨大的放射性废物量，传统固化方法的高增容量处理带来了更大的成本消耗、处理难度和数以倍记的处理量。本研究针对于大面积大体量的放射性污染物，提出低温水热固化的工艺，以污染物本身为基质，在少量添加剂或无添加剂的作用下，将污染核素Cs原位合成为铯榴石将其固定化，另外，使得固化体也具有较高的强度可以直接进行隔离处理，较好的抗Cs浸出特性，不至于造成生物圈的二次污染。 1.水热合成粘土矿物为岩石固化模拟放射性废物。铯沸石作为天然稳定存在的富铯矿物，在地质演变的过程中可以经方沸石最后转变为粘土。本研究模拟了地下热液环境，首先以偏高岭土为原料，在水热条件下合成了方沸石。其次在200℃水热条件下处理10h，成功合成了铯沸石，分析了体系的反应机理，并通过NIR、TG-DTG有效地区分了方沸石和铯沸石，研究了它们各自的结构特征。最后进行了固化模拟放射性Cs污染土壤固化处理的研究。成功将Cs掺量1.1-7.9%的模拟污染土壤（偏高岭土）水热固化合成，发现在低温水热条件下，可以将模拟Cs污染土壤固化成为Cs-方沸石固溶体。所得模拟Cs固化体具备很好的抗Cs离子浸出能力，当Cs含量较少，方沸石含量更高，孔容量较低及偏碱性环境的情况下该体系固化体有更佳的浸出表现。 2.水热合成焚烧灰为人造矿石固化放射性铯元素的研究。分别以稻壳灰和松木灰为原料，添加不同铝源，水热低温合成了具有较高纯度的铯榴石固化体；加入钙质提高铯榴石固化体的强度；分析引入氯化铯（中性）作为铯源对于合成铯榴石的影响。所得铯榴石具有很好的抗浸出能力，浸出环境对浸出过程的影响不大。 3.水热固化实际土壤为放射性铯固定材料。首先，以CsOH为模拟铯源将土壤水热固化为铯沸石，探究了不同水热条件对铯沸石合成的影响，并且通过添加Ca(OH)2增强固化体的强度。然后，以CsCl为模拟铯源将土壤水热固化为铯沸石，探究了不同水热条件对铯沸石合成的影响。最后，比较两种铯源下铯沸石的差异，探究实验参数的变化对物相变化、微观形貌、浸出性能影响的差异。 [1]